磁気スカラーポテンシャル
Holographic vector field electron tomography of three-dimensional nanomagnets
Daniel Wolf, Nicolas Biziere, Sebastian Sturm, David Reyes, Travis Wade, Tore Niermann, Jonas Krehl, Benedicte Warot-Fonrose, Bernd Büchner, Etienne Snoeck, Christophe Gatel & Axel Lubk
https://www.nature.com/articles/s42005-019-0187-8
ナノ磁石の複雑な3D磁気テクスチャは、外部場や電流との動的相互作用などの豊富な物理的特性を示し、エネルギー効率の高いメモリデバイスなどの現在の技術的課題に対してますます重要な役割を果たしています。形状、組成、結晶化度への依存性を含むこれらの磁気ナノ構造を研究するには、磁場をナノメートルの空間分解能で3Dで評価することが不可欠です。ここでは、ホログラフィックベクトル場電子トモグラフィーが磁気誘導の3つのコンポーネントすべてを再現する方法と、Co / Cuナノワイヤの静電ポテンシャルを10 µm以下の空間分解能で再構築する方法を示します。取得から、画像アライメント、ホログラフィックおよびトモグラフィー再構成までのワークフローに対応します。得られた断層撮影データをマイクロマグネティックの考慮事項と組み合わせて、磁化電流や交換剛性などの局所的な主要な磁気特性を導き出し、Coディスクの渦状態などの磁化構成が成長したままの小さな構造変化にどのように依存するかを示しますナノワイヤ。
前書き
ナノスケールでの新しい合成法と新興の磁気現象（トポロジカルな非自明なテクスチャなど）の発見により、ナノ磁気の3次元（3D）への拡大が引き起こされ、前例のない特性を備えた従来にない磁気配置に焦点が当てられました1。これらのナノマグネティック構成は、フィールドセンシング3、磁気メモリ、スピントロニクス2、4、5で期待される2、実現されたアプリケーションにとって興味深いものです。実際、均一に磁化されたドメインなどの些細な磁気システムでさえ、遍在する表面異方性と反磁界としての双極子相互作用の役割により、表面近くで3D変調を採用しています。表面誘起変調は、磁性ナノワイヤの磁壁の異なるクラスの形成とダイナミクスに重要な役割を果たします（NW;横渦およびブロッホ点磁壁5,6）。同様に、ゼロでない反対称のDzyaloshinskii–Moriya相互作用（DMI）7によって特徴付けられるカイラルマグネットの表面は、3D表面のねじれ8、カイラルボバー9、10、およびその他の3Dテクスチャを示します。概念的にはDMIと同様に、手持ちの磁気結合は曲線状の表面で発生する可能性があります。これは、空間的に変化する参照フレームによって引き起こされる、凍結したフラストレーションのあるゲージ背景と考えることができます。その結果、磁気カイラル効果やトポロジカルに誘導された磁化パターニングなどの曲率駆動効果のファミリーが予測されます（例：でこぼこしたフィルムのスキルミオン多重項状態11）。別の例は、磁気人工双極子相互作用が非常に縮退した基底状態の駆動力である（人工）スピンアイス12に見られる磁気的にフラストレーションのある3D構成に関するものです。
ナノ磁石の3D磁気テクスチャの洞察を得るには、ナノメートル領域に近い空間分解能を持つトモグラフィー磁化マッピング技術が強く望まれます。ただし、限られた数のコントラストメカニズムがあり、トモグラフィー再構成、特に（軟）X線技術および透過電子顕微鏡（TEM）ベースの位相再構成技術に適した磁場の投影を記録できます。両方の技術はまだ初期段階にあり、これまでに報告された研究はわずかです。軟X線トモグラフィーは、50 µnmに近い空間分解能で湾曲した磁性膜のスピンテクスチャ13を取得するために採用されており、分解能のさらなる低下と限られた侵入深度に直面しています。これは最近、硬X線を使用して1つの磁化成分14、または2軸アプローチで2つをトモグラフィーで再構成することで解決でき、15の推定が可能になります15。
電子ホログラフィトモグラフィ（EHT）を使用した磁気誘導（磁束密度）Bのデカルト成分のTEMベースの最初の3D再構成は、すでに25年前に遡ります16。しかし、機器および計算上の制限により、この研究分野の進歩は、5年前まではわずかであり、1つのB成分内外磁性ナノスケール材料の定量的再構築が達成された17,18,19。これらの研究で得られた空間分解能は10 nmよりも優れています。しかし、分解能のさらなる改善は、磁気信号の電子ホログラフィ（EH）の基本的な検出限界20、21、および電子トモグラフィの実験的課題のため、非常に困難です。ここでホログラフィックベクトル電界電子トモグラフィ（VFET）と呼ぶ3つのデカルト成分すべての完全な再構成は、複雑な取得と再構成のために困難なままです。それにもかかわらず、大規模な正則化と空間分解能22または角度サンプリング23の分離された研究が報告されています。別の課題は、EHTによって再構成されたB場の代わりに磁化Mの観点から試料を特性評価することです。そのため、完全な磁気構成を取得するために、マイクロマグネティックモデリングがトモグラフィー再構成に含まれています24,25。
軸外EHでは、z方向に沿って磁気サンプルを通過する電子波によって取得された真空基準に対する物体平面（x、y）の位相シフトφは、Aharonov–Bohm位相シフト26
ここで、vは電子速度、V（x、y、z）は3D静電ポテンシャル、eは基本電荷、ħ縮小プランク定数、Az（x、y、z）は磁気ベクトルポテンシャルの3D成分電子ビーム方向zしたがって、第1項は電気的位相シフトφelと見なされ、第2項は磁気的位相シフトφmagと見なされます。後者を物体と基準波の干渉経路間に囲まれた磁束に変換することにより、位相の方向空間微分は
投影された面内B成分に比例します。上記の関係の最後の行は、強度ホログラフィ22、27、28の輸送などのインラインホログラフィ技術にも当てはまります。ただし、インライン技術は、ハイパスフィルター28と空間的に類似した動作をします。つまり、低空間周波数を再構築するには条件が不十分です。総位相シフト（φ=φmag+φel）で電気と磁気の寄与を分離するには、逆磁気誘導による2つの位相画像が必要です29。両方を減算すると、電気的位相シフトを除去できます。これにより、磁気反転とは異なり、時間反転下で符号が変化しません。投影からBの3D分布を再構築するには、さまざまな角度で一連の投影（傾斜シリーズ）を収集し、この傾斜シリーズに断層再構成アルゴリズムを使用します。特定の軸（xなど）を中心に傾けることにより、成分Bxの投影の完全なセットが得られますが、残りの2つの成分は、傾斜角の関数として磁束への寄与が混合します。したがって、ベクトル場Bを再構成するには、垂直軸を中心とした3つの傾斜シリーズが必要です。市販のTEM試料ホルダーは、2つの独立した軸についてのみ傾斜できます。したがって、B磁場のソレノイド特性（ガウスの磁気の法則）を活用する必要があります。つまり、
3番目のコンポーネントBzを取得するには（補足ノート1を参照）。
以下では、これらのすべてのストランドを組み合わせて、磁気誘導の3D再構築、3D磁化、および関連する磁気特性を促進します。より具体的には、10 µm以下の分解能で3つすべてのB場成分の3D再構成を実証し、磁化電流と交換エネルギーの寄与を導き出します。ホログラフィックVFETによって並行して再構築された平均内部電位（MIP）3D分布から、磁気構成を化学組成に関連付けます。さらに、マイクロマグネティックを考慮してBからMを導出する方法を示します。交互に並ぶ磁気Coディスクと非磁気Cuディスクで構成される多層NWのケーススタディでは、渦状態を含むさまざまな磁気構成を観察します。このような構造は、スピンバルブやスピントルクベースのマイクロ波デバイスなどのスピントロニクスデバイスのモデルシステムであり、初期磁気状態の知識と制御がアプリケーションにとって重要です。
結果
結果
ホログラフィックベクトル場電子トモグラフィのワークフロー
図1に示すホログラフィックVFETは、電子ホログラムの取得（1、2）から始まり、その後の位相画像の再構築（3）を行います。次に、位相画像の2つの直交傾斜シリーズを収集するために、これら3つのステップが各傾斜方向で繰り返されます（4）。後者の2つは、電気（5）と磁気（6）の部分で分離されており、断層撮影技術によって再構築され、電位の3D分布（7）と2つの磁場BxとBy（8）を生成します。最後に、3番目のB磁場成分Bzは、∇・B = 0（9）から計算されます。電気的位相シフトと磁気的位相シフトの重要な分離（5、6）を実行するために、各チルトシリーズ（理想的には360°が2つのサブチルトシリーズ（理想的には180°）に分割されます。多くの場合、試料とホルダーの形状は事実上チルト範囲を通常140°に制限する可能性があります。したがって、サンプルを電子顕微鏡の外側にひっくり返した後、対応する反対の突起を持つ2番目のサブチルトシリーズを記録する必要があります。その結果、傾斜範囲が不完全な傾斜シリーズから再構成された断層像は、方向に依存した解像度の低下に悩まされ、いわゆる欠落ウェッジアーティファクト30が発生します。 Bzコンポーネントの計算については、最後の「メソッド」セクションで説明します。
層状Cu / Coナノワイヤの3D磁気誘導マッピング
図2は、ホログラフィックVFETを使用した多層Co / Cu NWの3D再構成を示しています。図2aに示す明視野TEM画像は、NWのナノ結晶構造を示していますが、テンプレートベースの電着成長で意図されているCoとCuの交互セグメントを視覚化していません（図2b）。図2cは、NWの組成を反映した電気的位相シフト分布から得られたMIPと組み合わせて、磁気位相シフトから再構成された3D B場を示しています。スタックされたCoおよびCuディスクの位置（CoとCuのMIPの違いにより見える）は、まったく同じNWのエネルギーフィルターTEM（EFTEM）によっても確認されます（補足ノート2を参照）。同様のNWに対するEFTEMの以前の定量的調査でも、電着に起因するCoディスク内の15％のCuの存在が実証されています31。 Co（15％Cuを含む）およびVCo0 =（21±1）VのCuディスクのMIP値を取得しました
およびVCu0 =（17.5±1）V
、それぞれ、対応する断層像領域で評価されたヒストグラムのピークの最大値と幅を決定します。 MIPトモグラム（図2cおよび補足ムービー1）は、Coディスクが25µnmの公称厚さおよび電着によって意図された円筒形状からわずかに逸脱するだけではないことを明らかにするため、磁気特性のより良い分析にすでに重要な貢献を提供します合成（詳細については「方法」セクションを参照）が、成長方向に沿った傾斜角もある程度異なります。したがって、個々のCoディスク内のBフィールドの3D分布を説明するために、傾斜したベース表面に平行な方向の断面を選択しました（図2c、d、および補足ムービー2）。したがって、2つの異なる磁気構成が観察されました。均一な面内磁化状態と渦巻き状態です。後者は、Coディスク間の回転の顕著な相関関係なしに、時計回りと反時計回りの両方の回転を示します（つまり、異なる回転方向間の結合）。渦の中心では、磁化（したがってB磁場）がコア半径<10 nm（詳細については以下を参照）内で面外で回転すると予想されますが、これを明確に解決することは困難です現在の空間分解能と信号分解能でのベクトル断層撮影。これらの面外磁化渦コアは、Cu内のCoブリッジ（たとえば、図2eのディスク1と2、7と8の間）および渦の非対称性など、他の面外コンポーネントと一緒にただし、NW軸に対しては、NW周囲の真空領域でAharonov–Bohm位相シフトに寄与する可能性があります。
これは、補遺3に示されており、再構成された3D磁気構造は対応する位相画像と相関しています：位相画像の真空領域を調べると、コアの極性が長距離双極子相互作用によって相互に整列していることがわかります（ NWに沿った正味の磁束密度）、面内状態（ディスク2および7）は特に強い漂遊磁場を発します。最後に、図2dの黄色と黒色で示されるように、コア領域の外側で面外変調がいくつか観察されます。これについては、以下でさらに詳しく説明します。縦断面（図2e）を見ると、渦状態ディスク間の磁気誘導が大幅に減少していることがわかります（小さな漂遊磁場のみが生成されます）。それに対応して、大きな漂遊磁場を生成する面内磁化ディスクの近くに重要なB磁場が見えます。縦断面は、渦状態の面外変調も示し、NWチップの複雑な構成を示しますが、これについてはこれ以上詳しく説明しません。これらの繊細な結果の信頼性と忠実度を調べるために、フーリエシェル相関（FSC）32によって断層像の空間分解能を測定しました。補足ノート4で説明したように、BxとByの両方の3D再構成についてはFSCで約7µnm、3D静電ポテンシャルの場合は約5µnmの空間分解能を決定しました。さらに、同様の磁化、寸法、方向、構成（渦巻きおよび面内磁化）を備えたシミュレーション磁気CoディスクにホログラフィックVFET再構成を適用し、実験と同様にサンプリングすることにより、再構成されたBフィールドの忠実度を検証しました（補足ノート5）。結果として得られるBフィールドトモグラムは、限られた傾斜範囲（±70°）が使用されている場合でも、シミュレートされた入力データと非常によく一致します。したがって、VFET分析により、複雑なシステムの3D磁気構造を明確に明らかにし、さまざまな磁気構成を強調し、渦の渦度や面外変調などの磁気特性を決定できます。
磁化電流交換密度
以下では、NWのナノ磁気特性を包括的に特徴付けるために、他の重要な磁気量とB磁場との関係について詳しく説明します。最初に、磁化のヘルムホルツ分解の保守的（縦）およびソレノイド（横）部分（スカラー磁気ポテンシャルΦおよびベクトルポテンシャルA）
磁場と磁気誘導に直接対応します。ホログラフィックVFET再構成では、保守的な部分（つまり、境界、界面だけでなく、ネールテクスチャでも一般に大きいH）を再構成できないため、磁化Mは、サンプルの磁気についての追加知識なしにVFETから明確に取得できません。この重要な点について詳しく説明するために、最初に総電流密度j = μ−10∇×B、つまり磁気誘導の渦度を計算します。 jを自由電流と磁化（または境界）電流（j = jf + jb）に分解し、前者が静磁限界で無視できることを考慮すると、磁化電流は
マイクロマグネティック自由エネルギーのさまざまなエネルギー用語で表示されます。私たちの場合、スタックされたNWの残留状態を決定する3つの最も重要なマイクロマグネティックエネルギーの寄与は、交換、反磁界、結晶異方性エネルギーです。
磁化電流は、とりわけ交換エネルギーに貢献します（EdおよびEaの詳細な表現については、補足ノート6を参照）
交換剛性Aおよび飽和磁化Msがあります。そこでは、最初の項は磁気電荷の寄与（ρm= −∇・M =ΔΦ）と、ここに記載されていない表面の寄与を説明する追加の項を示します（詳細については、「方法」セクションおよび補足ノート6を参照してください） ）。その結果、交換エネルギーの最小化は、体積内の磁気電荷と磁化電流の両方の抑制に有利です。 Co / Cu NWの磁化電流交換密度の3D分布| jb | 2は、式（2）を使用して再構成されたB磁場から計算されます。 （5）MIPトモグラムとの相関（図3a）。その結果、均一に磁化された部品（図3b、cのスライス2、7）では、電流交換密度が効果的に最小化されます。対照的に、それは渦領域（図3b、cのスライス1、3〜6、8）で大幅に大きくなりますが、これはもちろん、全エネルギー汎関数の減磁界とエネルギーの減少によって補償されます。
マイクロマグネティックシミュレーションとの比較
上記の考慮事項は、定義されていないマイクロマグネティックを組み込むことにより、BからMを導出する方法を開くものです。対称的な磁気交換エネルギーの例（式（7）、他のエネルギーの寄与については補足ノート6を参照）では、マイクロマグネティックエネルギー汎関数をスカラー場の関数（すなわち、静磁ポテンシャル）に還元できることがわかります。 Φ）、Etot [M]→Etot [Φ]、B（したがってjb）が既知の場合（実験から）。これにより、自由度が大幅に低下し、Mを取得するためのさまざまな方法で活用できるEtotのマイクロマグネティック最小化問題の複雑さが軽減されます。まず、マイクロマグネティックシミュレーションを使用して、特定のMからBを計算し、異なる磁化構成を反復処理できます再構築されたデータとの合意に達するまで。以下のアプローチを使用して、積層NWの交換剛性と結晶磁気異方性に関する情報を取得します。第二に、スカラー場Φの関数としてエネルギーを直接最小化するように、マイクロマグネティックシミュレーションを適合させることができます。高度に対称的な磁気構成の総磁化Mを分析的に導き出すことさえ可能にする、このような適応マイクロマグネティックスキームについては、補足ノート6でさらに説明します。
上記の議論に照らして、マイクロマグネティックシミュレーションを使用して、Co / Cu NWの複雑な磁気構造についてより多くの洞察を得ます（詳細については、「方法」セクションと補足ノート7を参照）。そのような層でどのような種類の磁気残留状態が得られるかを予測するために、まず、単一のCoディスクの残留状態相図を厚さと直径の関数としてシミュレートしました（図4a）。実験条件を模倣するために、1Tがワイヤ軸に近い飽和後の残留状態を計算しました。 refの磁気パラメータを使用してシミュレーションを実行しました。 ３１および層の傾斜角は、ワイヤ軸に対して約１０°である。厚さと直径の比率に応じて、単一層の残留状態は面外、面内、または渦であり、コアは面外であるか、層の法線に対して傾斜しています。 。調査されたNWのCoディスクは、面内配置と渦配置の境界にあり、実験における両方の配置の共存とよく一致しています。ディスク間の双極子結合、結晶磁気異方性と表面異方性を含む複数の粒子、欠陥への結合、不規則なディスク形状、化学勾配などの追加の寄与は、実際のCoディスクの磁気状態にさらに影響します。特に、結晶異方性の寄与は、主にfcc対称性のランダムに配向したナノスケール粒子を含むCo（15％Cuで合金化）ディスクで非常に複雑です（つまり、立方異方性）。 TEMを使用すると、ナノメートルサイズの粒子が電子ビーム方向に対して低屈折率ゾーン軸に配向している場合、ナノ結晶化度を局所回折コントラストで観察できます。これは、明視野TEM画像（図2a）と、元の電子ホログラムからも見ることができ、そこから断層像が再構築されます（補足ノート8）。したがって、層の磁気特性の分析をさらに深めるために、図4b、cに示す8つのCo層のシミュレーションを実行しました。シミュレーションでは、各Co層の磁化振幅Ms、交換定数A、および結晶異方性HKが、実験に最適に一致するまで変更されました。重要なステップは、計算でCo層の幾何学的対称性の破れと不均一性を考慮するために、MIPトモグラムから抽出された層の3D形態をマイクロマグネティックシミュレーションに実装することです（方法のセクションと補足ノート7を参照）。この貴重な入力により、未知のパラメーターの数が大幅に削減され、シミュレーションで磁気構成が再現され、Ms（1000–1200）Am-1、A（12–20）10- 12 Jm-1、およびHK（50–130）103 Jm-3（各層の値については、補足表2を参照）。ある層から別の層へのこれらの固有のパラメーターの変動は、磁気構成の形成における個々のディスク形状の大きな影響を反映しています。ただし、シミュレーションでは磁化が20％から30％過大評価されていることがわかります（図4c）。これは、磁化の振幅と、おそらく各層の交換定数をさらに小さくできることを示しています。 Co層のCu不純物による磁気定数のこのような低い値は、特に層の厚さを薄くした場合に、単一浴で成長した電着Co / Cu多層膜に関する最近の研究33でも観察されました。
討論
磁気誘導ベクトル場と、ホログラフィックVFETを使用した10 nm以下の空間分解能を持つ複雑な実際のナノ材料の3D化学組成の両方の3D再構築が成功したことを実証しました。重要なステップは、280°の傾斜範囲内での2軸傾斜シリーズの半自動ホログラフィック取得、ホログラフィック位相再構成、正確な画像アライメント、電気および磁気位相シフトの分離、3つのBフィールド成分すべてのトモグラフィー再構成です制約∇・B = 0.さらに、トモグラフィーデータからのソレノイド磁気交換エネルギーなどの磁気特性の抽出について詳しく説明しました。多層Co / Cu NWから得られた結果は、3D磁化挙動の複雑な画像、たとえば、渦と面内磁化状態の共存を描いています。これにより、実験的なB磁場トモグラムと一致するCoナノディスクの正確なジオメトリを含むマイクロマグネティックモデルを設定でき、そこから個々の層の磁気パラメーターを導き出すことができます。実際、ナノオブジェクトのマイクロマグネティックシミュレーションは、一般的に「理想的な」システムを考慮して実行され、磁気状態の誤った予測につながる可能性があります。したがって、幾何学的不確実性の問題を回避し、マイクロマグネティックシミュレーションを最適化するための3D磁場分布に関する追加データを提供することは、ナノオブジェクトの磁気特性の正確な分析にとって大きな進歩です。追加の傾斜シリーズ（例：改良された3傾斜軸トモグラフィーホルダーの使用）、顕微鏡の自動フィードバックを使用した長時間露光での信号対雑音比（SNR）の増加34、ベクトル場再構成スキームの改善、 B磁場のアプリオリ知識を明示的に活用して、静磁ポテンシャルのマイクロマグネティックモデリングを適応させました。この手法は、カイラル磁石、ナノ磁石（NWなど）、フラストレート磁石など、複雑な3Dナノ磁化パターンを明らかにする大きな可能性を秘めていますが、現在、他の方法では必要な空間分解能では不可能です。
