円形駆動フォノンモードが常磁性4fスピンに作用する巨大な有効磁場を生成するメカニズム

物理（その他）

 

Giant phonon-induced effective magnetic fields in 4f paramagnets

Dominik M. Juraschek1,∗and Prineha Narang1

 

https://arxiv.org/pdf/2007.10556.pdf

希土類三ハロゲン化物の円形駆動フォノンモードが常磁性4fスピンに作用する巨大な有効磁場を生成するメカニズムを提示します。モデルシステムとして塩化セリウム（CeCl3）を使用し、第一原理計算と現象論的モデリングの組み合わせを使用して、超短テラヘルツパルスによる励起に応答するコヒーレントフォノンダイナミクスを計算します。実験的にアクセス可能なパルスエネルギーのスピンを分極する100Tを超える有効磁場が生成される可能性があることがわかりました。このメカニズムは、ヘテロ構造のフォノン誘起磁化との界面結合を通じて、強磁性体と強誘電体の磁気的および電気的秩序を制御する方法を潜在的に生み出します。
超短レーザーパルスは、ナノ秒のタイムスケールで動作する従来のスピンベースのデバイスよりも桁違いに速いピコ秒またはフェムト秒以内に材料の磁気次数を変更することができます[1、2]。通常、レーザーパルスの電磁場成分は、磁気イオンの電子的自由度に結合し、超高速の光磁気の概念につながります[3–7]。
最近の研究では、光は、角運動量を磁性イオンに伝達したり、結晶を変調したりする結晶格子（フォノン）のコヒーレント振動を励起することによって間接的にスピンに結合することもできることが示されています[8–13]。修正された磁気秩序の過渡状態[14–22]。これらのフォノマグネティックメソッドは、励起のエネルギーが低いため、オプトマグネティック効果に基づく手法よりも高い選択性と低い散逸を約束します。中心的な課題は、磁気秩序の質的変化を誘発するのに十分な強さの有効磁場を生成することであり、光学およびフォノニック駆動の一般的な磁場は、これまでミリから数テスラのオーダーの範囲でした[8、9、 13、23]。
ここでは、希土類三ハロゲン化物の円形駆動フォノンが、以前に数桁見られたものを超える有効磁場を生成することを提案します。 CeCl3の例では、常磁性的に無秩序なスピンを分極する100テスラを超える有効磁場が、結晶の損傷しきい値内のレーザーエネルギーで達成可能であると予測しています。このメカニズムは、誘導磁化の双方向制御を可能にし、場合によっては、ヘテロ構造におけるフォノン誘導磁化との界面結合を通じて、フェロイック材料の磁気的および電気的秩序を制御する方法を作成します。

 

 

I.セリウムトリクロライドの特性
希土類三ハロゲン化物は、式単位RH3の4f常磁性体のクラスです。 CeCl3（R = Ce、H = Cl）は、4.2eVの電子バンドギャップを持つ六角形のP63 / m構造で結晶化するこのクラスの材料の代表です[24]。原始ユニットセルは8個の原子のみで構成されているため（図1（a））、モデルシステムとしてCeCl3を選択しました。その結果、還元不可能な表現を特徴とする21個の光学フォノンモードが少数発生しました-2Ag + 1Au + 2Bg + 6 / mポイントグループの2Bu + 1E1g + 3E2g + 2E1u + 1E2u。初期のラマン研究では、外部磁場での4f電子の分極により、二重に縮退したE1gおよびE2gフォノンモードが左回りと右回りの円偏光に分割されることが示されています[25、26]。図を参照してください。 1（b）。分割は、∆Ω（B）= ∆Ωstanh（sμBB/（2kBT））で与えられます。ここで、∆Ωsは飽和分割、sは基底状態の分光分割係数、μBはボーア磁子、Bは外部磁場、kBはボルツマン定数、Tは温度です[27、28]。
赤外活性E1uフォノンモードも同じように分裂することが示唆されていますが[29]、その時点では実験的な赤外分光測定は行われていませんでした。赤外線-アクティブE1uモードは、ローカル̄6対称で同じE0表現にマッピングされます-フォノン分裂が測定されたラマンアクティブE2gモードと同じCeイオンの測定-したがって、常磁性スピンに同じ影響を与えるはずです

 

III。フォノンによって誘発される有効磁場
以下では、5.9および4.8THzの固有振動数でCeCl3の2つの二重縮退赤外線アクティブE1uモードによって生成される有効磁場を評価します。これらのモードのモード実効電荷は、それぞれ0.24eと0.66eであることがわかります。ここで、eは電気素量です。図3は、持続時間がτ= 350fsで有効ピーク電場がE0 /√2= 5.5 MV / cm（フルエンス30に対応）の円偏光テラヘルツパルスによる励起後のコヒーレントフォノンダイナミクスを示しています。 mJ / cm2）。中心周波数ω0は、固有周波数と共振するように選択されます-それぞれのフォノンモードの周波数。図3（a）に、式（1）によるフォノン振幅Qaの変化を示します。 （3）。 Qbコンポーネントの進化は、それぞれ1/4周期シフトします。 Qa = 0.6°A√amuのE1u（5.9）モードの最大振幅（amuは原子質量単位を表す）は、Qa = 2°A√amuのE1u（4.8）モードの最大振幅の約3分の1です。より小さなモードの実効電荷とより高いフォノン周波数。図3（b）に、式（1）に従って2つのフォノンモードによって生成される有効磁場の変化を示します。 （2）。 E1u（5.9）モードでB = 2.9 T、E1u（4.8）モードで27Tの最大有効磁場が得られます。この桁違いは、フォノンの振幅による有効磁場の2次スケーリングに由来します。有効磁場の方向は、フォノンの円偏光の利き手によって決定されます。これは、パルスの円偏光を反転することによって簡単に制御できます。
ここで、励起の強さに対する影響の大きさを調査します。
図3（c）に、実験的にアクセス可能なテラヘルツパルスのフルエンスの範囲での有効磁場の最大振幅を示します。ここで、パルス持続時間をτ= 350fsに固定します[45]。フルエンスFは、F =τ/√8ln2c00pπ/ 2E20を介してピーク電界とパルスの持続時間に接続されます。ここで、c0と0は光速と真空の誘電率です。実効磁場はフルエンスに直線的に依存し、120 mJ / cm2のフルエンスでE1u（5.9）モードでは12 T、E1u（4.8）モードでは108 Tに達します（E0 /√2=に対応） 11MV / cm）。実験の実現可能性を確保するために、フォノンモードの固有ベクトルに沿った原子変位を評価します。 Lin-demann安定性基準は、二乗平均平方根変位が原子間距離の10％から20％に達したときの結晶格子の融解を予測します[46]。
最大二乗平均平方根変位をd = maxn | dn /√2|として抽出します。ここで、dn = qnQa（t）/√Mnはイオンnの変位です。ここで調査した120mJ / cm2の最大フルエンスでも、塩化物イオンの最大二乗平均平方根変位は、2.97°の原子間距離の2.3％にしか達しません。
E1u（5.9）モードの場合はA、E1u（4.8）モードの場合は6.7％で、振動損傷のしきい値を十分に下回っています。他の影響が発生する可能性があることに注意してください。ここでは説明されていないツェナートンネリング。これらの高磁場では、コヒーレントに励起された赤外線アクティブモードと他の振動の自由度との間の非線形結合が作用します[47、48]。ただし、これらのモードはスピン-フォノン結合に直接寄与しないため、このコンテキストでは非線形フォノンの影響を無視します。さらに、CeCl3の中心対称性は、第二高調波発生などの非耳の光学的効果が高フルエンスで発生するのを防ぎます。

 

次に、CeCl3のこれらの有効磁場によって誘発される可能性のある磁化を調べます。これは、標準的なファラデー回転実験で検出できます。
磁化はM（B）= MsL（gμBB/（2kBT））で与えられます。ここで、L（x）= coth（x）-x-1はランジュバン関数です[49]。 Bについては、E1u（4.8）モードのフォノン誘起有効磁場を入力します。
誘導磁化のテラヘルツパルスのフルエンスと温度への依存性を図4に示します。図4（a）に、4つの技術的に重要な温度である沸騰温度のフルエンス依存性を示します。ヘリウム（4.2 K）、水素（20.3 K）、窒素（77 K）、および室温（295 K）の温度。図4（b）に、30〜120 mJ / cm2の4つの異なるフルエンスの温度依存性を示します。温度が高いほど、スピンを分極するために必要なフルエンスが高くなります。 10 K未満の低温では、30 mJ / cm2の小さなフルエンスでも、飽和値Msに近い磁化を誘発するのに十分です。室温では、飽和磁化のごく一部にしか到達できません。ここで調査したフルエンスが30mJ / cm2の場合は0.17μB、最高のフルエンスが120 mJ / cm2の場合は0.6μBの値が得られます。
IV。討論
私たちの予測は実験的に実現することができます
必要な周波数範囲でテラヘルツパルスを提供する最先端の卓上セットアップ[45]で、ファラデー回転測定によって材料のフォノン誘起磁化を調べることができます。フォノンモードとの共鳴の内外でテラヘルツパルスの周波数を調整することで、可能性のある寄与を区別することができます-磁化への光学的逆ファラデー効果の寄与-（このスペクトル範囲で無視できる周波数依存性を持つはずです）とフォノンによるメカニズム。モデルシステムとしてCeCl3を選択しましたが、ここで説明するメカニズムは、強力なスピン-フォノン結合が検出された希土類三ハロゲン化物のクラス全体に一般的であり[25、26]、場合によっては4f磁石に一般的です。 。一例として、同様の大きさのスピン-フォノン結合が4f強磁性体LiTbF4 [28]と4f常磁性体Tb3Ga5O12 [32、33]で見られました。答えるべき将来の質問は、3d強磁性体と反強磁性体のスピンフォノン結合が4f常磁性体と同様の大きさに達することができるかどうかです。 3d磁石の常磁性相における巨大なフォノン誘起有効磁場の追加機能は、磁気電子技術ですでに使用されている多種多様な材料に直接影響を与えます[50]。
最後に、フォノン誘起磁化を利用できる可能性のあるアプリケーションをスケッチします。常磁性体は、マルチフェロイック材料で一般的に行われているように、異なるフェロイック次数を持つ材料、たとえばフェロイおよび反強磁性、またはフェロイおよび反強磁性を備えたヘテロ構造に組み込むことができます[51]。次に、フォノンモードの循環駆動により常磁性体が分極され、その後、界面交換相互作用、または界面磁気電気または誘導磁場とのゼーマン型結合によって、界面スピンが隣接する材料の次数に結合します。このメカニズムにより、フェロイックおよびアンチフェロイックスイッチングのまったく新しい方法を作成できる可能性があります。